近日，中科院大連化物所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室汪國雄研究員、楊帆研究員和包信和院士研究團(tuán)隊(duì)在金屬-氧化物界面增強(qiáng)的二氧化碳電催化還原研究方面取得新進(jìn)展，相關(guān)結(jié)果發(fā)表在日前出版的《美國化學(xué)會(huì)志》雜志上。  二氧化碳電催化還原，以可再生電能或富余核電等潔凈電能為能源，在溫和的反應(yīng)條件下將二氧化碳一步轉(zhuǎn)化為一氧化碳、甲酸、碳?xì)浠衔锖痛碱惖雀吒郊又等剂霞盎瘜W(xué)品，同時(shí)實(shí)現(xiàn)二氧化碳的高效轉(zhuǎn)化和潔凈電能的有效存儲(chǔ)。當(dāng)前，設(shè)計(jì)高效催化劑來降低過電勢(shì)和提高反應(yīng)選擇性是二氧化碳電催化還原研究中極具挑戰(zhàn)性的熱點(diǎn)課題。  該研究團(tuán)隊(duì)在二氧化碳電催化還原前期研究基礎(chǔ)上，基于對(duì)金屬-氧化物界面催化限域效應(yīng)的充分理解，設(shè)計(jì)合成了金屬-氧化物界面結(jié)構(gòu)的碳載Au-CeOx催化劑，在保證不同催化劑中Au納米粒子尺寸和形貌相同的情況下，研究了Au-CeOx界面與二氧化碳電催化還原性能的內(nèi)在關(guān)聯(lián)。在–0.89 V (vs. RHE)時(shí)，Au-CeOx催化劑上生成一氧化碳的法拉第效率達(dá)到89.1%，遠(yuǎn)高于單獨(dú)的Au(59.0%)或CeOx催化劑(9.8%)，生成一氧化碳的電流密度是Au的1.6倍。通過構(gòu)筑CeOx/Au(111)模型催化劑，利用高分辨掃描隧道顯微鏡和同步輻射能譜進(jìn)行原位研究，發(fā)現(xiàn)Au-CeOx界面顯著促進(jìn)了二氧化碳在CeOx表界面的吸附與活化，以及水的存在幫助了CeOx表面的還原與表面吸附二氧化碳物種的穩(wěn)定。密度泛函理論計(jì)算進(jìn)一步表明在后續(xù)的加氫過程中，Au-CeOx界面幫助穩(wěn)定了關(guān)鍵中間物種*COOH，從而促進(jìn)了一氧化碳的生成和脫附。這種界面增強(qiáng)的二氧化碳電催化還原在Ag-CeOx催化體系上得到了進(jìn)一步證實(shí)，表明了金屬-氧化物界面催化體系在二氧化碳電催化還原中的普適性。